Es wurden zwei technisch relevante Qualitäten an beta-Halbhydrat bezüglich des Abbindeprozesses mit und ohne chemische Additive untersucht. Die systematische Austestung und Korrelation mit chemisch reinen Halbhydraten macht deutlich, dass der aufgrund der Herkunft des Ausgangsgipes bereits vorliegende bzw. der über den Herstellungsprozess erzeugte Phasenbestand primär die Abbindekinetik bestimmt. Die resultierenden Eigenschaften der Gipsprodukte werden somit bereits vordefiniert. Die im Rahmen dieser Arbeit untersuchten chemischen Additive können nur in dem so vorgegebenen Rahmen Einfluss auf den Abbindeprozess nehmen, d. h. ihre Wirksamkeit kann sich nur auf die finale Konfektionierung der bereits voreingestellten Gipse auswirken. Generell ist für die Konfektionierung von Gipsbaustoffen die 'Voreinstellung' der Ausgangsphasen über die Steuerung des Brennprozesses und eine anschließende Nachregulierung mit entsprechenden Additiven der zielführende Weg. In wieweit für gewünschte Gipsprodukte die Voreinstellung über einen REA-. oder Naturgips erfolgen muss, kann mit den durchgeführten Untersuchungen nicht eingeschätzt werden. Untersuchungen zur Wirkung von Additiven auf Keimbildung und Kristallwachstum in Lösungen und verdünnten Suspensionen lassen keine direkten Schlüsse auf die Abbindereaktionen in Pasten zu. Für ein tieferes Verständnis der Abbindeprozesse sind in-situ Messtechniken in und an Pasten erforderlich. Als eine geeignete in-situ Technik erwies sich die FT-Ramanspektroskopie. Die erhaltenen Umsatz-Zeit-Kurven stehen mit der Vorstellung im Einklang, dass die Additive ja nach Typ und Dosierung zunächst Oberflächenkeime auf dem Halbhydrat blockieren. Nach begonnenem Gipskristallwachstum bedingt ein Einschluss der Additive in die Gipskristalle deren relativ unabhängiges Wachstum. Im Fall einer reversiblen Additivanlagerung kann sich deren Wirksamkeit auch noch auf die Kristallwachstumsphase erstrecken, wie sich bei den Phosphonaten andeutet. Die exemplarisch ermittelten Adsortionsisothermen in Kombination mit den molekülmechanischen Berechnungen lassen den Schluss zu, dass die Additive unter den Bedingungen eines pastösen Zustandes fast quantitativ auf der Halbhydrat- bzw. Gipsoberfläche gebunden vorliegen. Die Charakterisierung der 3 Gruppen von Additiven (Carbonsäuren, Phosphonate und Retardan P als Polymer) bezüglich der Verzögerungswirkung führte zu dem Ergebnis, dass Carbonsäuren und Phosphonate ein pH-Wert abhängiges Wirkungsoptimum besitzen. Für Retardan P konnte dies nicht festgestellt werden, wobei der begrenzte Umfang der Untersuchungen keine absolute Aussage zulässt. Die Wirkung von Retardan P zeigt sich zudem weniger abhängig von der Charakteristik des Ausgangshalbhydrats und wirkt bereits in bedeutend geringeren Konzentrationen. Die Lage des Wirkungsoptimums ist im Fall der Carbonsäuren auf eine pH-abhängige Speziesausbildung mit hoher Calciumaffinität zurückzuführen. Die Ausfällung schwerlöslicher Ca-Salze der Carbonsäuren konnte nicht beobachtet werden. Im Fall der Phoshonate liegt das Wirkungsoptimum außerhalb des mittleren bis stark basischen pH-Bereichs, da dort die Ausfällung von schwerlöslichen Ca-Salzen die Verzögerungswirkung herabsetzt. Die Queckdruckfestigkeitsilberporosimetrie liefert eine klare Korrelation zwischen der mittleren Porengröße und der Festigkeit, welche hauptsächlich über die Qualität der Ausgangshalbhydrate vorgegeben wird. Der Einfluss der Additive auf das Porenvolumen ist dabei unbedeutend. Mit der Methode der molekularen Simulation erfolgten die Berechnungen der Wechselwirkungsenergien der Additive mit den Gipsoberflächen. Es ergaben sich flächenspezifische Affinitäten, die mit beobachteten Habitus- und Trachtänderungen der Gipskristallisation korrelieren.